В 60-е годы Брандо снялся в десятке разных по жанру картин: "Некрасивый американец" (1963), "Моритури" (1965), "Аппалуза" (1966), "Отражение в золотом глазу" (1967) "Кэнди" (1968). Однако самой значительной работой актера в том десятилетии стала лента Артура Пенна "Погоня" (1965), где Брандо сыграл роль шерифа Колдера. Все остальные ленты были перепевами, часто не самыми лучшими, его прежних работ.
Новый взлет популярности Брандо произошел в 1972 году, когда на экраны вышел фильм Фрэнсиса Форда Копполы "Крестный отец", где Марлон сыграл главную роль - главу одного из мафиозных кланов Нью-Йорка дона Корлеона. Эту роль можно смело назвать высшим пилотажем в творческой карьере актера. Как писали газеты, этой ролью Брандо опрокинул все привычные представления об образах гангстеров на экране. За нее актер был удостоен премии "Оскар", однако получение ее не обошлось без скандала. Весной 1973 года, когда проходила церемония награждения, вся Америка наблюдала за событиями в поселке Вундед-Ни, где группа индейцев племени дакота держала осаду от армии и полиции, требуя от правительства расследования беззаконий, творимых Комиссией по делам индейцев. Правительство пыталось силой заставить осажденных сложить оружие, чем вызвало бурю протеста по всей стране. И одним из первых в защиту индейцев выступил Марлон Брандо. Он отказался явиться на церемонию вручения "Оскара" и вместо себя прислал дочь индейского вождя племени апачи и актрису Сашин Литлфезе (Маленькое Перо). Она зачитала заявление Брандо, в котором тот осуждал свое правительство за многолетнюю дискриминацию коренного населения Америки.