Из первого фильма в "Новые приключения неуловимых" пререкочевало 7 основных персонажей: четверка "неуловимых", Ефим Копелян (Бурнаш), Борис Сичкин (Буба Касторский), Савелий Крамаров (солдат). Нескольким прежним актерам достались эпизоды: Владимиру Белокурову (в первом фильме он играл отца-философа, во втором - конферансье в ресторане "Палас"), Ивану Савкину (в первом фильме - красный командир в штабе Буденного, во втором - аферист в котелке и с бакенбардами). Из первого фильма во второй перекочевало еще несколько "эпизодников": В. Колпаков, С. Жеваго, Л. Липницкий, Ю. Мартынов. Во второй части фильма решил показаться зрителю и сам режиссер картины Эдмонд Кеосаян, в свое время, как мы помним, учившийся на актерском факультете Ереванского театрального института - он сыграл шустрого брюнета-филера из контрразведки (это он следит за Валеркой в городе).
Из новых героев выделю следующих: штабс-капитан Петр Сергеевич Овечкин (Армен Джигарханян), полковник Леопольд Кудасов (Аркадий Толбузин), адъютант Кудасова (Владимир Ивашов).
А. Джигарханян родился 3 октября 1935 года в Ереване. После окончания школы Джигарханян предпринял попытку поступить в ГИТИС, но провалился на экзаменах. Вернувшись на родину, поступил работать на киностудию "Арменфильм" (друзья устроили его помощником оператора), а на следующий год предпринял еще одну попытку поступить в театральный - на этот раз в Ереванский художественно-театральный институт. На этот раз попытка увенчалась успехом - Джигарханяна приняли на курс А. Гулакяна. Будучи студентом 2-го курса, Джигарханян был принят в труппу Русского драматического театра имени К. Станиславского. Там он проработал 11 лет.
В 1966 году в Ереван с гастролями приехала актриса Московского театра имени Ленинского комсомола Ольга Яковлева. Велею случая она оказалась на одном из спектаклей Русского драмтеатра, где главную роль исполнял Джигарханян. Игра актера произвела на Яковлеву столь сильное впечатление, что она, вернувшись в столицу, рассказала об этом главному режиссеру Ленкома Анатолию Эфросу. И он, целиком полагаясь на мнение Яковлевой, пригласил Джигарханяна в свой театр.