Поэт уехал в Россию в апреле 1899 года, в июне вернулся в Германию и в считанные дни сентября — октября написал первую часть своей великой книги «Часослов». В 1900 году Россия вновь привлекла Рильке — он был в Москве и Петербурге, съездил в Киев, Харьков, Нижний Новгород, Саратов, Воронеж и Ярославль, жил в деревне Низовке на Верхней Волге у крестьянского поэта Спиридона Дрожжина, посетил могилу Тараса Шевченко. Встречался с Толстым, Репиным, Пастернаком. Переводил стихи Лермонтова и Гиппиус. За несколько дней в сентябре 1901 года Рильке создал вторую часть «Часослова» — книгу «О паломничестве». «Благодаря русским вещам, — писал поэт, — присущая моему существу набожность, которая с детских лет стремилась прорваться в мое творчество, обретает свое имя». В 1901 году он в третий раз собирался в Россию, но произошел разрыв с Лу Андреас Саломе, «русской музой» Рильке, сопровождавшей его в путешествиях, а вскоре поэт женился на Кларе Вестхоф.

Новый этап в творчестве Рильке начался в Париже. Поэт жил во Франции с 1902 по 1911 год. В 1905 году была закончена третья книга «Часослова» — «О бедности и смерти». В это же время Рильке написал стихотворение «Пантера» — первое из огромного цикла «Новые стихотворения» и «Новых стихотворений вторая часть», изданного в 1907–1908 годах. Рильке создал новый жанр — «стихотворение-вещь». Каждое слово, каждый эпитет или образ «Новых стихотворений» всецело подчинялись строго очерченной теме, все лишнее исчезало. При богатой образности, которая по-прежнему украшала стихи Рильке, создавалось впечатление экономии средств выражения. Поэт стремился избавиться от зыбкости, аморфности, неопределенности; его слова не текли, как раньше, а как бы отвердевали.

Он превратил поэзию в нечто подобное изваянию, картине, рисунку. Усиление пластического начала в лирике Рильке произошло под влиянием работ скульптора Родена, о котором в 1903 году поэт напечатал монографию.

С 1904 по 1910 год Рильке работал над своим единственным романом — «Записки Мальте Лауридса Бригге», а также над циклом «Стихотворений в прозе», написанном в духе французского символизма.