Преподобный Симеон оставил богатое письменное наследие. В него вошли 3 Богословских Слова, 15 Нравственных Слов, 34 Огласительных Слова, 2 Благодарения, 225 Глав, 58 Гимнов и 4 Послания. Существуют также приписываемые Симеону сочинения, подлинность которых оспаривается учеными.

Основным догматическим сочинением Симеона являются СЛОВА БОГОСЛОВСКИЕ (Theol.). Это три трактата, объединенные одной темой — единства Святой Троицы. Они были составлены по случаю экзегетического спора о словах Христа «Отец Мой более Меня» (Ин. 14:28). Преподобный Симеон полемизирует со своими противниками, опровергая их «новое суегласие и безумное богословие» 

СЛОВА НРАВСТВЕННЫЕ (Eth.). Название этой группы из 15–ти Слов «Βίβλος των ηθικών» можно перевести как «Книга об этике» или «Книга нравственных (рассуждений)». Составителем сборника и автором заглавия является, по–видимому, Никита Стифат. Это отдельные трактаты, не связанные между собой единством тематического плана: содержание их очень разнообразно. В 1–м и 2–м Словах излагается история грехопадения и последующего обновления человека, подробно говорится об Адаме, Еве и их потомках, об истории богоизбранного народа, об искуплении человечества Христом — Новым Адамом, о Церкви как новом рае. Другие слова, меньшие по объему, затрагивают широкий круг богословских, нравственных и аскетических тем: они посвящены бесстрастию, любви к Богу, «животворной мертвости», покаянию, боговидению, богопознанию. Несколько трактатов посвящены толкованию текстов апостола Павла 

Два БЛАГОДАРЕНИЯ (Euch.) в издании Sources Chretiennes примыкают к сборнику Огласительных Слов, являясь заключительной частью последнего. В рукописной традиции 1–е Благодарение, как правило, помещается в конце Оглашений, хотя везде характеризуется как отдельное произведение и вводится пометкой Του αΰτοϋ («Его же»). 2–е Благодарение помещается или в конце Гимнов, или в конце Посланий. В обоих Благодарениях преподобный Симеон в форме молитвы к Богу излагает свою мистическую автобиографию, ярко и подробно описывая видения света и встречи с живым Христом.