Настоящая слава пришла к Вуд в 1961 году, когда на экраны вышли сразу два великолепных фильма с ее участием: "Вестсайдская история" Р. Уайза и Д. Робинсона и "Великолепие в траве" Э. Казана. Затем были роли в фильмах: "Цыганка" (1963), "Секс и незамужняя девушка" (1964), "Большие гонки" (1965), "Пенелопа" (1966), "Боб, Кэрол, Тэд и Элис" (1969), "Любовный роман" (1973), "Соглядатай" (1976) и др.
Когда Натали было 10 лет, она впервые увидела актера Роберта Вагнера и тут же заявила матери, что, когда вырастет, обязательно выйдет за него замуж. В 1957 году так и произошло. Однако этот брак длился 6 лет (согласно одной из версий, Натали подала на развод после того, как застукала мужа в постели... с мужчиной). В 1969 году Вуд вышла замуж повторно - на этот раз за продюсера Ричарда Грегсона. У них родилась дочь Наташа. Но этот брак был вдвое короче первого - он продолжался три года. В 1972 году, ко всеобщему изумлению, Натали опять сошлась с Вагнером и вскоре родила вторую дочь Кортни Брук. Однако спустя девять лет жизнь актрисы трагически оборвалась. Причем, при весьма загадочных обстоятельствах.
Трагедия случилась 29 ноября 1981 года. В тот день Натали вместе с мужем и его другом актером Кристофером Уокеном отдыхала на собственной яхте "Splendour" у острова Каталина. Казалось бы, ничто не предвещало беды: по словам мужчин, Натали выглядела бодрой и веселой. Однако утром, когда гости проснулись, актрисы на яхте не оказалось. Спустя несколько часов рыбаки обнаружили ее труп в воде. На Натали была всего лишь ночная сорочка, поверх которой была надета куртка. Следствие, которое длилось всего лишь пару недель, пришло к выводу, что актриса погибла по собственной вине: дескать, захотела привязать покрепче шлюпку, бившуюся о яхту и мешавшую ей спать, поскользнулась, ударилась головой о палубу и упала за борт.