В Париже художник вместе с Бюнюэлем снял фильмы «Андалузский пёс» (1928) и «Золотой век» (1930). Шокирующие кадры из «Андалузского пса» с лезвием, разрезающим глаз человека, придумал именно Дали. Вернувшись в Испанию, художник познакомился с женой поэта Поля Элюара Еленой Дьяконовой, русской по происхождению. В 1934 г. она стала супругой Дали. Гала, как называл её художник, на протяжении всей его жизни оставалась для него возлюбленной, подругой, музой, менеджером. Дали часто изображал её в своих картинах («Градива» и др.).

С. Дали. Брошь «Глаз времени». 1949 г.

С. Дали. «Мягкая конструкция с варёными бобами: Предчувствие гражданской войны». 1936 г. Музей изобразительных искусств. Филадельфия

Видения художника предстают в его полотнах как кошмарная реальность. Свой художественный метод мастер называл «параноидально-критическим» (его обоснование содержится в книге Дали «Видимая женщина», 1920). В картинах, написанных в оптически иллюзорной манере, призванной убедить зрителя в достоверности изображённого, фигуры и предметы растягиваются (мягкие часы в картине «Постоянство памяти», 1931), растворяются, превращаются в другие (два пассажира в «Призрачной повозке», 1933, оказываются башнями далёкого города). С сер. 1930-х гг. Дали создавал сюрреалистические объекты («Телефон-омар», 1936; «Диван-губы», 1936—37, и др.). Его эксцентричные выходки привлекали внимание публики и прессы. На Международной выставке сюрреалистов в Лондоне (1936) художник появился в костюме водолаза, подходящем, по его мнению, для погружения в подсознание. Для выставки в Париже он создал композицию «Дождливое такси»: в машине сидел обнажённый манекен, его тело было покрыто живыми улитками; в салон лилась вода из дыр в крыше. Переживания по поводу гражданской войны в Испании Дали выразил в «Осеннем каннибализме» (1936) и «Мягкой конструкции с варёными бобами: Предчувствие гражданской войны» (1936). Постоянное стремление Дали к мистификациям и публичным скандалам, а также его сочувственное отношение к фашистским режимам вызвали конфликт художника с парижскими сюрреалистами. В 1939 г. Дали вышел из объединения, заявив, что является единственным подлинным сюрреалистом: «Сюрреализм – это я».