Талант Барретта-сочинителя был в высшей степени оригинальным и полным крайностей. Его манера пения также была своеобразной, и идеально подходила для исполнения его собственных песен. Мрачноватый монотонный вокал, полные напряжения стихи, и взрывные припевы чередовались с бесстрастным, ничего не выражающим изложением сюжета и гипнотизирующе замедленной речью. Он использовал приемы волшебных сказок, сюрреалистическое сочетание обыденных фактов и психоделических деталей, детского опыта и смятения взрослой жизни. Так же, как и ребята из The Beatles, Барретт совместил образность мечтаний и лукавую иронию с простыми и доходчивыми мелодиями. Его броские, легко запоминающиеся мелодические «зацепки„ (hooks) в сочетании с извилистыми строчками рифмованных небылиц («nonsense rhymes“), восходящих к английским детским стишкам и лимерикам Здварда Лира (Edward Lear), вызывали ассоциации с тем невыразимым, что возникает в головах людей, когда их мысли свободно дрейфуют без определенной цели.
Хотя некоторые из песен Барретта на первый взгляд кажутся простыми бесхитростными историями, в них всегда можно отыскать скрытый подвох. Иногда это возможность разного толкования стихотворной строки, что делает очевидным по-детски смешанное с восхищением изумление автора чудом Слова («The Gnome»). В другой раз, когда вполне невинные слова легко и быстро несутся по поверхности песни, в глубине скрывается угрюмое и яростное противотечение зловещих фидбэков (feedback) и угрожающих звуков педали-квакушки (wah-wah pedal) («Lucifer Sam»), рыщущих гитарных пассажей, или невероятных спецэффектов («The Scarecrow», «Jugband Blues»).