С началом «реформ Гайдара» Сергей Васильев, ставший директором Рабочего центра экономических реформ при Правительстве РФ, сделал в апреле 1992 года Илларионова своим первым заместителем (был им до апреля 1993 года). Вместе с Васильевым участвовал в разработке программы Правительства РФ, утвержденной летом 1993 года. Сразу после референдума 26 апреля 1993 года был назначен руководителем группы анализа и планирования председателя Правительства РФ, советником премьер-министра.

7 февраля 1994 года подал в отставку, обвинив премьер-министра в «экономическом перевороте». В ответ на это был 9 февраля 1994 года «уволен за нарушение трудовой дисциплины», выразившееся в том, что Илларионов прогулял три дня — без ведома Черномырдина читал 17—20 января 1994 года лекции в Великобритании.

С 1994 года — директор Института экономического анализа (до 2000 года), также возглавил московское отделение международного центра социально-экономических исследований «Леонтьевский центр».

В июле 1998 года был включен в состав комиссии Правительства РФ по экономической реформе.

12 апреля 2000 года стал советником Президента РФ В.Путина по макроэкономическим вопросам. Является организатором зарубежных визитов Путина, связанных с экономической тематикой. 30 марта 2004 года сохранил свой пост советника по макроэкономическим вопросам и остался «шерпой».

Член редакционной коллегии журнала «Вопросы экономики».

Свободно говорит по-английски.

Женат. Жена — гражданка США.

Большую часть своей карьеры Илларионов считался соратником Анатолия Чубайса и входил в его ближайшее окружение с конца 1980-х годов. Однако к концу 1990-х годов Илларионов все чаще стал идти на сближение с Путиным и его командой.

Говорят, что Путин считает Илларионова своим доверенным человеком. А с Чубайсом в 2001 году Илларионов окончательно разошелся во мнениях по поводу, например, реформы РАО «ЕЭС России».