С начала 1960-х – один из ведущих критиков журнала "Новый мир". Автор множества статей, посвящённых творчеству литераторов, выпавших в своё время из официального мейнстрима советской литературы или не вписавшихся в него полностью. Самая нашумевшая критическая статья Синявского "Что такое социалистический реализм?" (1957, "Самиздат"), в которой провозглашается примат фантастики для развития новой советской литературы. Синявский известен также как автор двух вызвавших бурную полемику книг о А.Пушкине и Н.Гоголе – "Прогулки с Пушкиным" (1975, Англия) и "В тени Гоголя" (1975, Англия).
Отбыв наказание почти полностью (он был освобождён досрочно летом 1971, за 14 месяцев до конца срока), Синявский эмигрировал во Францию. Жил под Парижем, преподавал в Сорбонне, писал и публиковал в созданном специально для него его неукротимой женой Марией Васильевной Розановой журнале "Синтаксис" эссеистику, литературоведческие статьи и книги, мемуары. Сразу же резко разошёлся и с "Континентом" Владимира Максимова, и почти со всей эмиграцией. Его независимые и резкие литературные и политические суждения неоднократно вызывали бурную, доходившую до скандалов полемику в эмигрантской прессе.
Резко не принял перестройку и ельцинский режим. Даже сблизился с Максимовым, чтобы в октябре 1993 года подписать совместный протестный документ. Стал активно сотрудничать в газете "День" и "Завтра", со всей патриотической интеллигенцией. Я записал несколько бесед с Андреем Донатовичем, он был похож на кряжистого сибирского дедушку. С конца 1980-х печатался на родине, часто приезжал в Москву; выступал в средствах массовой информации с острой критикой политических реалий России 1990-х. Его фантастический реализм продолжили в России Анатолий Ким, Владимир Орлов, Павел Крусанов и другие.