Фильм «Берегись автомобиля» появился на экранах страны в 1966 году и стал тем самым фильмом в его биографии, который принес ему славу среди массового зрителя. Он занял в прокате 11-е место, собрав аудиторию в 29 миллионов человек. По опросу читателей журнала «Советский экран», Смоктуновский был назван лучшим актером года.

В том же году артист вновь вернулся на сцену БДТ, которую он покинул в 1960 году. Дело в том, что спектакль «Идиот» очень захотели увидеть зарубежные зрители на театральных фестивалях в Париже и Лондоне, поэтому Г. Товстоногов сделал предложение Смоктуновскому возобновить прерванное сотрудничество, и он согласился. В мае 1966 года БДТ выехал на гастроли, которые продолжались месяц. Смоктуновский сыграл 17 спектаклей и в каждом имел оглушительный успех. Как писал английский журнал «Plaus and Plauers»: «Исполнение Смоктуновским роли князя Мышкина возвышается над всеми остальными впечатлениями сезона».

Однако в конце 60-х годов у Смоктуновского внезапно обострилась болезнь глаз. Он практически перестал сниматься в кино, не играл и в театре. Творческий простой Смоктуновского продолжался до 1968 года. В том году сразу два режиссера предлагают ему главные роли в своих картинах: Игорь Таланкин роль композитора Петра Ильича Чайковского в одноименном фильме и Лев Кулиджанов роль Порфирия Петровича в фильме «Преступление и наказание». Обе эти картины вновь подняли Смоктуновского на гребень успеха. По опросу читателей журнала «Советский экран», он вновь (в четвертый раз!) был назван лучшим актером года, а на фестивале в Сан-Себастьяне его удостоили приза за исполнение главной роли в фильме «Чайковский». За роль Порфирия Петровича он в 1971 году получил Государственную премию РСФСР.

В начале 70-х годов Смоктуновский с семьей (жена, дочь и сын) переехали на постоянное жительство в Москву.