Большую часть времени Александра проводила в библиотеке за чтением философских сочинений. Вскоре она обнаружила Теософическое общество и, восхищенная изданными в нем переводами "Упанишад" и "Бхагавадгиты", решила вернуться в Париж для изучения санскрита под руководством двух светил той поры – профессоров Сильвена Леви и Эдуарда Фоко. Там, чередуя посещения Сорбонны с музыкальными штудиями, она изучала санскрит и открыла для себя сокровища музея Гимэ и буддизма.

В 1891 г. Александре удалось сэкономить небольшую сумму денег, позволившую осуществиться ее мечте – путешествию в Азию, которое продлилось полтора года.

В одиночку Александра отплыла на Цейлон. В книге "Индия, где я жила" она высказывает свое отношение к буддизму, называя его "примитивным" и не выказывая никакого почтения к божествам. Ее отталкивают демонстративные жертвенные подношения и ярко раскрашенные желтой краской статуи Будды, которые она встречает в каждом цейлонском храме. Учитывая последующую преданность Александры тибетскому буддизму, это изменение воззрения можно объяснить ее более глубоким проникновением в суть Учения Будды.

После Цейлона Александра направилась в Индию, где посетила Мадурай, затем решила задержаться на некоторое время в Бенаресе. Здесь она познакомилась со многими садху и приступила к изучению философии Веданты. Позднее она вспоминала, что один из садху, Свами Башка-рананда, распознал ее тягу к идеалу саньясина (полного отречения от мирского) и поднес ей в знак этого ритуальный шарф. Но первое путешествие было прервано, когда иссякли деньги.

После возвращения Александры во Францию ее жизнь радикально изменяется. В этот период все ее внимание поглощает изучение музыки и совершенствование вокального мастерства. Санскрит и философские штудии отступают на второй план. Ее родители, обанкротившись, не в состоянии уже содержать дочь, а поскольку о замужестве не может быть и речи, то Александре остается только как-то самостоятельно зарабатывать себе на хлеб.