Еще в конце 50-х Николсон впервые попробовал марихуану, а в начале 60-х основательно подсел на гашиш. Затем наступила очередь чрезвычайно популярного в молодежной среде наркотика ЛСД (диэтилаид дизергиновой кислоты). Причем Джек стал упортеблять его не только ради "улета", но и по другой причине - наркотик помогал ему бороться с ускоренным семяизвержением. Николсон позднее признается, что у него были проблемы в этой области и он очень из-за них страдал. По его словам: "Это продолжалось примерно до двадцати шести лет. Вроде все идет прекрасно, но не успеешь начать, как тут же кончаешь. Очень тяжело дойти до второго оргазма и при этом сохранить эрекцию... Почему-то в сексуальных отношениях я как бы отождествлял женщину с матерью - авторитарной женской личностью (напомним, что его матерью считалась бабушка. - Ф. Р.). А потому чувствовал себя неадекватно в сложившейся ситуации: маленьким и неопытным. Я чересчур увлекался мастурбацией..."

В 1965 году Николсон снялся в двух удачных фильмах: вестернах "Стрельба" и "Верхом на смерче" (в последнем Николсон выступает и как автор сценария). В мае 1966 года оба фильма демонстрировались во внеконкурсной программе Каннского кинофестиваля и заслужили хороший прием. Николсон специально приехал в Канны, чтобы присутствовать на премьерах, а также отдохнуть от семейных неурядиц - у них с Сандрой были напряженные отношения. Они тогда часто ссорились. Жену, например, выводило из себя то, что муж вместо того, чтобы заниматься ею по ночам, корпел над сценариями. Их громкая ругань раздавалась далеко за пределами их дома, будя спящих соседей. Была и другая причина: Сандра все чаще стала подозревать мужа в изменах.