Он не забросил и НФ, пописывая рассказы и составляя антологии. Он стал первым, кто заговорил от лица фантастики с «внешним миром». Первый том антологии рассказов, лауреатов премии «Хьюго», вышел в 1962 году, и как-то само собой получилось, что его редактором стал Азимов — как, впрочем, это получилось и со всеми остальными томами этой серии. Веселые и личностные вступления к рассказам сделали его чрезвычайно популярным антологистом. Он собрал антологии «Tomorrow's Children» («Дети завтрашнего дня», 1966) и «Before the Golden Age» («До Золотого Века», 1974) — последняя стала наиболее важным обзором НФ-рассказов, написанных до 1939 года. Вместе с Мартином Х. Гринбергом (не путать с Марти Гринбергом из «Gnome Press»!) он начал серию антологий «Asimov Presents the Great SF Stories» («Азимов представляет великие НФ-рассказы») с тома рассказов 1939 года и довел ее до 1963 года — с 1964 уже выходили ежегодные антологии лучших рассказов года, собранные Доном Уоллхеймом.

Он снова начал писать фантастические романы в 1972 году, издав «The Gods Themselves» («Сами Боги»). Рассказ, писавшийся для антологии, получился куда длиннее, чем предполагалось. Азимов показал текст редактору в «Doubleday» и тот посоветовал написать роман. А для антологии Азимов написал другой рассказ.

«Сами Боги», по мнению критиков, стал его лучшим НФ-романом — особенно благодаря реалистичнейшему описанию инопланетян. Азимов же гораздо больше любил роман «Murder at ABA» («Убийство в „Эй-Би-Эй“», 1976), классический по форме детектив.